实现高效钾储存：超稳定超薄黑磷纳米盘的创新突破

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【背景】

钾离子电池(PIB) 因其氧化还原电位低（-2.93 V vs. SHE）、低成本和丰富的储量而成为锂离子电池(LIB) 的有前途的替代品。探索合适的电极材料一直是PIB蓬勃发展的永恒主题。

得益于其层间距为5.2 的层状结构，非金属黑磷（BP）在PIB中显示出明显的优势，包括理论容量大和电导率高。然而，阻碍其实际应用的关键缺点是PIB在空气环境中的稳定性差和反应动力学慢。

【职位介绍】

近日，青岛科技大学秦国辉教授、暨南大学袁常洲教授、香港城市大学楼雄文教授等团队有目的地构想出一种将超薄BP纳米盘与Fe3O4相结合的二维复合材料。纳米团簇和路易斯铁（V）-氧配合物（FC）纳米片杂化物（称为BP@Fe3O4-NCs@FC）。 FC和BP之间引入的电子配位桥与FC的疏水表面配合，确保BP@Fe3O4-NCs@FC在潮湿空气中超稳定。通过精心的结构和成分设计，所得的BP@Fe3O4NCs@FC负极在半电池和全电池的可逆容量、倍率行为和长期循环稳定性方面表现出有吸引力的电化学性能。此外，初步提出了BP@Fe3O4-NCs@FC的潜在形成和储钾机制。这些见解将为合理探索下一代PIB 的先进阳极提供重要的理解。

【要点】

1.首先，设计并制备了一种独特的二维层状复合材料（称为BP@Fe3O4-NCs@FC），其中成功设计了带有Fe3O4纳米团簇（NCs）的多孔超薄BP纳米盘（NDS）。与二维多孔Fe(V)-氧配合物(FC) 杂化，即：[FeV(O)(TAML)] (TAML=[(phNCONCO)2]4-)NSs，[FeV(O)( TAML) ] (TAML=[(phNCONCO)2]4-) NS 并评估它们作为PIB 的有竞争力的阳极材料。

2.合理提出了FC前驱体（即Li[FeIII(TAML)]；LFT）与纳米Fe3O4协同取向的超薄BP NDs的生长机理。

3. 受益于三种功能组分的强相互作用和协同贡献，以及独特的几何特性，所获得的BP@Fe3O4-NCs@FC即使在潮湿空气中也具有超高的稳定性，并且具有低K+吸附/迁移能量壁垒。

4. BP@Fe3O4-NCs@FC负极在半电池和全电池中表现出显着的高倍率容量和长期持久稳定性方面的储钾特性。

5.本文还解释了BP@Fe3O4-NCs@FC的内在储钾过程，其中动态自适应重构和界面兼容性合理解释了其优异的储钾性能。

图1. (a) BP@Fe3O4-NCs@FC 的合成示意图。 (b) BP@Fe3O4-NCs@FC 的XRD 图谱和Rietveld 文件。 (c) BP和BP@Fe3O4-NCs@FC在潮湿空气中的电导率变化。 (d) TEM，(e) BP@Fe3O4-NCs@FC 的SAED 图像。 (f) TEM，(g，h) HAADF-STEM 和(i) BP@Fe3O4-NCs@FC 中多孔BP 的AFM 图像。 (j) HRTEM 和(k) STEM 和相应的BP@Fe3O4-NCs@FC 的EDX 映射图像。

图2. 钾化过程中前两个(go) 过程中的(a) CV 曲线、(b) 非原位XRD 图谱和(c) 原位XRD 分析（右：等高线图；左：相应的放电/充电图） ，（d）BP@Fe3O4-NCs@FC第一次充放电循环的非原位拉曼光谱。 （e）实验FT-EXAFS光谱和相应的拟合曲线，以及（f）放电至1.8 V之前（顶部）和之后（底部）BP@Fe3O4-NCs@FC的小波变换。

图4. COMSOL 有限元模拟(a) 电流分布和(b) BP（上）和BP@Fe3O4-NCs@FC（下）中相应的扩散诱发应力分布。 (c) K+在BP@Fe3O4-NCs@FC上的吸附模型。 (d) BP@Fe3O4-NCs@FC（上图）和BP（下图）的K+ 迁移途径。 (e) 计算出BP@Fe3O4-NCs@FC 和BP 中的K+ 扩散势垒。 (f) BP、FC 和BP@Fe3O4-NCs@FC 的DOS 谱。

图5. (a) BP@Fe3O4-NCs@FC//KMnHCF 全电池示意图。预钾化BP@Fe3O4-NCs@FC和KMnHCF电极的(b)充放电图和(c)相应的dQ/dV曲线如图所示。 (d) 额定性能和(e) 整个电池在1.0 A g1 和CE 下的循环性能。

【综上所述】

该工作成功制备了用于高性能PIB的超稳定BP@Fe3O4-NCs@FC负极材料。 LFT 和纳米Fe3O4 在超薄单晶多孔BP ND 的可控形成中发挥着重要作用。受益于亲电FC和BP之间独特的电子配位桥以及FC的疏水性，所获得的BP@Fe3O4NCs@FC复合材料在潮湿空气中非常稳定。此外，BP@Fe3O4-NCs@FC电极具有多种有利的特性，包括降低K+扩散势垒、增强结构稳定性和加速反应动力学，这对于高效储存钾非常重要。因此，BP@Fe3O4-NCs@FC电极表现出典型的赝电容主导的钾存储过程，伴随着5 A g-1时376.1 mAh g-1的高充电容量和0.018%的低容量衰减率。 2 A g-1 下超过1000 次循环。此外，当与KMnHCF 阴极结合使用时，全电池表现出约173 Wh g-1 的高能量密度和非凡的电化学稳定性。这些发现将有助于下一代PIB 的先进BP 阳极的未来设计。

构建与Fe3O4 纳米团簇和铁(V)-Oxo 络合物杂化的超稳定超薄黑磷纳米盘，用于高效储存钾Yaoyao Yao、Fusheng Liu、Huan Shi、Linrui Hou、Guohuiqin、* Changzhou Yuan、* 和Xiong Wen (David ) 楼

DOI: 10.1002/adma.202301772

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